朱筠與當時一大批著名學者過從甚密，使章學誠藉以結識了許多學界名流，開闊了眼界。其中戴震的言論對他影響最大，特彆是在如何治學、通過什麼途徑成學的方麵。
戴震是乾隆年間第一流學者，經學考據的大師，在哲學上也有創見，又是一位傑出的思想家。戴氏的治學理念是“所以明道者詞也，所以成詞者字也。由字以通其詞，由詞以通其道，必有漸”。這就是說，必須通過訓釋字句以解經，才能進而明道，即得出理論上的認識。
這時的章學誠在學術上已有了獨到之見。乾隆二十八年（1763年），他有兩封答複甄鬆年的書信，表明了他在編修方誌上的一些看法。
其主要觀點一是誌乃史體，所以“體裁宜得史法”，方誌的編寫應仿照紀傳體史書，並提出“藝文”部分不能濫入詩文，詩文應另編文選作為誌書的輔佐等建議。????二是方誌應當“可為國史取材”，所以必須“詳贍明備、整齊劃一”。為此，他提出地方上“平日當立一誌乘科房”，以保存有關資料。三是編寫方誌應有所“創特”，“非苟然為者”，使之不僅為一邑之書，而“實為天下之書”????。這些見解，是章學誠博覽群書，大量參閱古今方誌，並加以認真分析思考而形成的。
章學誠確立了方誌是一方全史的認識，具有很重要的學術意義，這使他在此後的修誌活動中能夠密切結合史學研究，為建立自己的方誌學及史學理論開拓了廣闊前景。
接下來，章學誠於乾隆二十九年（1764年）參與《天門縣誌》的編纂；還提出關於修誌的具體意見，題為《修誌十議》。可以看出，他在編修方誌的領域裡已經有了較高的學術造詣。
乾隆三十二年（1767年）秋，章學誠曾一度打算“屏攝一切，發憤為決科計”，但迫於生計，還是接受了修撰《國子監誌》的委任。但章學誠從進入誌局起，便感到處處受牽製，難以施展自己的才乾。尤其令他氣憤的是，誌局監領嫉賢妒能，倚仗自己手中的權力，顛倒是非，排擠和打擊真才實學之士。為了生活，章學誠忍了一段時間，但終於憤然離開。
乾隆三十三年（1768年），章學誠父親卒於應城，全家十七八口皆來北京，他隻得寫信請求老師朱筠幫助尋求編書之職，信中有言“此直生死之關，夫子大人，當有以援之”????。????其境遇窘迫的程度可以想見。
乾隆三十七年（1772年）起，章學誠開始撰寫《文史通義》，20餘年從不中斷。還應聘纂修過和州、永清縣、亳州、常德府和荊州府等地方誌，參與《湖北通誌》的修訂。
乾隆三十八年（1773年），他應和州（今安徽和縣）知州劉長城之聘，主持編修《和州誌》，根據和州舊誌的資料，廣泛搜求文獻，用一年多時間撰成四十二篇，並輯為《和州文征》八卷。這次編修方誌的活動，對於奠定章學誠的學術基礎作用很大。
在修誌期間他的一封書信中，曾經言道“檢點前後，識力頗進”，“思斂精神為校讎之學，上探班、劉，溯源官禮，下該《雕龍》《史通》，甄彆名實，品藻流彆，為《文史通義》一書”????。
據章學誠後來回憶，他二十三、四歲時就產生了史書“於儒林、文苑之外，更當立史官傳”????的設想，但僅在《和州誌前誌列傳》序例中才將這一設想闡發為考述史學源流的主張。他認為，史官傳的內容應當“申明家學”，“以書為主，不複以一人首尾名篇”????，即不僅記述史家生平事跡，尤其應記述其史著的取材、編寫、傳布及後人攻習的情況。對於一代之史而有多家著述者，要“條彆諸家體裁，論次群書得失，萃合一篇之中”????。這種主張包含了倡導記述史學史、研究史學史的思想萌芽，是十分可貴的創見。
乾隆四十二年（1777年），章學誠曾短期充任定州（轄境約當今河北省定縣、曲陽、深澤三縣）定武書院主講。五月應永清（今河北永清縣）知縣、摯友周震榮之聘編修《永清縣誌》，至乾隆四十四年（1779年）七月成書。其體例與《和州誌》最明顯的區彆就是立吏、戶、禮、兵、刑、工六書。
這“六書”皆為彙編檔案簿籍而成，便於保存曆史資料，但卻不能成為具有特見的、精煉的著述，正如後來他自己所說的“永清全誌頗恨蕪雜”????。這促使章學誠繼續對解決方誌學術性與資料性的矛盾進行探索。此年，章學誠還著成《校讎通義》四卷，這是與《文史通義》相並稱的重要著作。
編修《永清縣誌》期間，章學誠在科舉考場時來運轉。乾隆四十二年（1777年）秋，應順天府鄉試中舉，次年中進士。但他“自認迂疏”，不具備做官的素質，始終未敢入仕。
這樣一來，《永清縣誌》成書之後，他仍然過著漂泊客遊的生活，幾年內窮愁潦倒、十分困苦。
乾隆四十六年（1781年）赴河南謀事不成，歸途遇盜，行李及所存著述被搶劫一空。後來借朋友錄存的彆本重抄，但終不能複其全貌，其中《校讎通義》佚失第四卷，尤為可惜。出於生計，章學誠先後在肥鄉（今河北肥鄉縣）清漳書院、永平縣（今河北盧龍）敬勝書院、保定（今河北保定）蓮池書院主講。
在清漳書院，他向學生提出關於學習誌向的策問“舉業將以應科目也，假使諸生亦已登進士第，無所事舉業矣，遂將束書而不觀耶？抑將尚有不能自已者耶？”他指出“學亦不當專為舉業。”????表明章學誠自己雖然很熱衷於科舉功名，但仍將學術研究作為矢誌不移的抱負。
在敬勝書院主講期間，全家遷至永平，此後其家口常隨其謀業地點的變更而流徙不定。
乾隆四十八年（1783年），章學誠客寓北京，身患重病。幸虧同鄉邵晉涵將他接至家中，延醫治療，得以不死。
邵晉涵也是一位著名學者，自十幾年前與章學誠相識後，兩人意氣相投，這次病中，“常與論學，每至深夜”。兩人皆有意重修《宋史》，章學誠明確提出要將“以班馬之業而明程朱之道”作為立言宗旨????。此年，他的著述中一個值得注意的特點，就是較為深入地從哲理上探討學術源流和治學風格問題，寫出了《言公》《詩教》《與朱滄湄中翰論學書》等重要論著。
乾隆五十二年（1787年）冬，章學誠謁見河南巡撫畢沅，受到厚遇。次年初，由章學誠主持開局編輯《史籍考》。
編輯此書是章學誠的一大學術宿願，目的是全麵整理、總結曆代史籍。但此舉規模宏大，非一人所能勝任。此時依傍畢沅，人力、物力皆為充備，著名學者如洪亮吉、孫星衍、武億等人均被邀請參與。除主持編輯《史籍考》外，章學誠還被安置於歸德府（府治在今河南商丘）文正書院主講，他用餘暇重新修訂了《校讎通義》一書。經過這次精心更定，章學誠的目錄學思想在此書中得到了更加充分的表達。
由於畢沅赴任湖廣總督，章學誠隨即失去文正書院講席，攜家離開河南。從乾隆五十三年（1788年）下半年到次年上半年，他輾轉於安徽亳州（今亳縣）、太平（今太平縣）、安慶之間，雖一時困厄，但學術上進展很大。乾隆五十四年（1789年）四月十一日至五月初八，近一個月之內著文二十餘篇，從哲理上探索學術史、治學宗旨、治學途徑和學風問題，將自己的主張予以理論性的論證和闡發，其中《原道》《原學》《經解》《博約》《史釋》等篇，皆為《文史通義》中的精粹。
乾隆五十四年（1789年）秋，章學誠應知州裴振的邀請編修《亳州誌》，次年二月撰成。他自己對《亳州誌》十分滿意，認為“近日撰《亳州誌》，頗有新得……義例之精，則又《文史通義》中之最上乘也”????。從此，他確立了方誌立“三書”的體例，即“誌、掌故、文征各成一書，相互輔佐，誌的部分體現作者的彆出心裁，掌故收編一方典章，文征彙集一方文獻”，從而解決了方誌學術性與資料性的矛盾。這樣，章學誠的方誌學理論已趨於成熟。
《亳州誌》修成的當年，章學誠離亳州赴武昌，依附畢沅繼續編輯《史籍考》，並參與了畢沅《續資治通鑒》的編纂。從乾隆五十五年（1790年）至乾隆五十七年（1792年），《答客問》《史德》《方誌立三書議》《書教》等接踵而成，標誌著章學誠已形成自己的史學理論體係。
章學誠還鄉時已經五十七歲，離鄉四十餘年，曆儘艱辛。家中沒有什麼資產，隻是“藏書甚富”而已。
但他並未從此居家過安定生活，不久又出遊揚州、安慶、桐城等地，其中一個重要的目的就是想尋取支持以便完成《史籍考》。
這部巨著在湖北武昌借助畢沅之力，已完成十之八九，因畢沅遭貶謫而中斷。嘉慶三年（1798年），他在杭州靠謝啟昆支持重新修訂，編成三百二十五卷，但此書終於未能流傳，僅有草創時的《論修史籍考要略》和成書時的《史考釋例》二文以及《史籍考總目》留存至今。
嘉慶五年（1800年），章學誠因眼病失明，仍堅持著述，直至病逝。