裴行儉思考了片刻，說：“陛下，阿史那都支和李遮匐雖然叛亂，但他們的勢力還不穩固——西突厥的部落大多是被迫歸附他們的，心裡還是向著唐朝；而且吐蕃雖然和他們有約定，但還沒派軍隊來支援。若是派大軍征討，他們必然會聯合吐蕃和所有部落抵抗，到時候仗就難打了，還會讓西域百姓遭受戰亂之苦。我有個主意：我之前在西域認識不少部落首領，他們都願意歸附唐朝。我可以再以‘安撫西域諸國’的名義去西域，暗中收集阿史那都支和李遮匐的情報，找機會把他們擒獲，這樣不用打大仗就能平定叛亂。”
唐高宗覺得這個主意好，既不用消耗大量糧草，又能避免大規模戰爭，當即就任命裴行儉為安撫大食使，讓他率領一支五千人的軍隊再次前往西域。
出發前，裴行儉特意去找了藥羅葛·比栗——他是回紇首領藥羅葛·婆閏的兒子，此時已經繼承了首領之位，並且率部歸附唐朝，被封為瀚海都督。裴行儉對藥羅葛·比栗說：“比栗首領，阿史那都支叛亂，擾亂西域，我這次去西域，需要你的幫助。你能不能派一些回紇勇士跟著我，萬一遇到危險，也能有個照應。”藥羅葛·比栗早就不滿阿史那都支搶劫回紇的商隊，立刻答應：“裴大人，你放心，我派三千名勇士跟著你，他們都是能騎善射的好手，一定能幫你平定叛亂！”
調露二年680年）春天，裴行儉帶著五千名唐軍和三千名回紇勇士，從長安出發，再次前往西域。和上次一樣，他對外隻說“去西域安撫諸國”，不提平亂的事，還特意帶上了不少絲綢、茶葉和中原的工藝品，裝作是去賞賜西域部落首領的樣子。
軍隊行至西州時，麴智湛早就帶著當地官員和部落首領在城外迎接。裴行儉把麴智湛拉到一邊，悄悄告訴他：“麴都督，我這次來，其實是為了平定阿史那都支的叛亂。你幫我召集一下西州附近的部落首領，就說我想跟他們一起打獵，增進友誼。”麴智湛立刻明白了裴行儉的意思，當天就派人去通知各個部落首領。
第二天，西州城外的草原上聚集了十幾個部落的首領，他們都帶著自己的隨從，有的還騎著馬、帶著弓箭，準備和裴行儉一起打獵。裴行儉穿著一身便裝，沒帶多少護衛，顯得很隨和。他和首領們一一握手，笑著說：“各位首領，我離開西州好幾年了，一直想念這裡的草原和獵物，今天能和大家一起打獵，真是高興！”
首領們見裴行儉沒架子，還和他們聊起了以前在西州的往事，都很放鬆。打獵開始後，裴行儉表現得很出色——他騎著尉遲伏闍雄送的汗血寶馬，拉弓射箭，一箭就射中了一隻奔跑的黃羊。首領們都拍手叫好，說：“裴大人不僅有學問，射箭也這麼厲害！”
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接下來的幾天，裴行儉每天都和首領們一起打獵，有時候還會組織射箭比賽。他發現有個叫契苾明的部落首領，射箭特彆精準，每次比賽都能得第一，就特意和他聊天，得知契苾明是契苾何力的兒子——契苾何力是唐朝的名將，曾隨唐太宗平定高句麗，對唐朝忠心耿耿。裴行儉很高興，對契苾明說：“你父親是唐朝的功臣，你也很有本事，將來一定能為唐朝出力。”契苾明聽了，很受鼓舞，說：“裴大人，隻要你用得著我，我隨時願意帶兵跟著你。”
表麵上看，裴行儉每天都在打獵、娛樂，實際上他一直在暗中收集情報。他通過和首領們聊天，了解到阿史那都支的駐地在碎葉城今吉爾吉斯斯坦托克馬克市），身邊有五千名士兵，李遮匐則在怛羅斯城今哈薩克斯坦江布爾市），兩人相距三百多裡，經常派使者互相聯絡；他還得知，阿史那都支正在準備慶祝自己的“登位大典”，計劃在一個月後邀請西域各國首領去碎葉城參加，想借此逼迫各國承認他的“可汗”地位。
裴行儉覺得這是個好機會，就對首領們說：“各位首領，阿史那都支叛亂，殺害唐朝官員，搶劫百姓，你們能忍嗎？我這次來，就是要平定他的叛亂，你們要是願意幫我，將來唐朝一定有重賞；要是不願意，我也不勉強。”
首領們早就不滿阿史那都支的殘暴統治，加上他們大多受過裴行儉的恩惠，聽了這話，都紛紛表示願意幫忙。契苾明第一個站出來說：“裴大人，我願意帶我的部落士兵跟著你，去碎葉城擒獲阿史那都支！”其他首領也跟著附和，有的派五百人，有的派一千人，很快就湊了一支一萬多人的聯軍，其中既有唐軍，也有回紇、契苾、處月等部落的士兵。
裴行儉把聯軍分成兩隊：一隊由契苾明率領，去怛羅斯城牽製李遮匐，防止他派兵支援阿史那都支；另一隊由他自己率領，直接去碎葉城擒獲阿史那都支。出發前，他派人給阿史那都支送去一封信，信中說：“我這次來西域，是為了安撫諸國，順便給你帶來了唐朝的賞賜。聽說你最近要舉辦大典，我特意趕來祝賀，想和你見麵聊聊，共商西域安寧之事。”
阿史那都支收到信後，果然放鬆了警惕——他知道裴行儉曾護送波斯王子，以為他這次來真的隻是安撫諸國，而且他見裴行儉帶的人不多，覺得就算有詐，自己也能應付。他回信給裴行儉，說：“歡迎裴大人來碎葉城，我會親自出城迎接。”
幾天後，裴行儉率領軍隊到達碎葉城外，阿史那都支果然帶著幾百名隨從出城迎接。他騎著馬，穿著華麗的可汗服飾，臉上帶著笑容，看起來很熱情。裴行儉也笑著迎上去，說：“都支可汗，好久不見，你看起來精神不錯啊！”
兩人寒暄了幾句，裴行儉邀請阿史那都支去自己的軍營赴宴，說：“我帶來了不少中原的好酒和美食，咱們邊吃邊聊。”阿史那都支沒有懷疑，帶著隨從跟著裴行儉進了軍營。
軍營裡早就擺好了宴席，桌上有烤羊肉、燉牛肉，還有長安產的葡萄酒。裴行儉和阿史那都支相對而坐，一邊喝酒，一邊聊西域的局勢。阿史那都支時不時試探裴行儉，問：“裴大人，唐朝最近有沒有派兵來西域的打算啊？”裴行儉笑著說：“都支可汗，你放心，唐朝隻想和西域諸國友好相處，怎麼會派兵呢？我這次來，就是為了證明唐朝的誠意。”
喝到一半，裴行儉突然舉起酒杯，說：“都支可汗，我有份禮物要送給你，你閉上眼睛，我讓士兵給你送來。”阿史那都支以為是唐朝的賞賜，笑著閉上了眼睛。就在這時，裴行儉大喊一聲：“動手！”帳篷後麵立刻衝出幾十名唐軍士兵，他們都是裴行儉精心挑選的勇士，身手矯健，沒等阿史那都支的隨從反應過來，就把他們捆了起來。阿史那都支睜開眼睛，看到自己被綁著，才知道上當了，氣急敗壞地說：“裴行儉，你竟敢騙我！”裴行儉冷冷地說：“都支可汗，你叛亂唐朝，殺害官員，今天就是你的死期！不過陛下有旨，若你願意歸順，可饒你一命。”阿史那都支看著周圍的唐軍士兵，知道自己逃不掉了，隻好低下頭，說：“我願意歸順。”
擒獲阿史那都支後，裴行儉拿著他的印信，派人去碎葉城召集西突厥的部落首領，說：“都支可汗請你們去軍營議事，有重要的事情要宣布。”首領們不知道發生了變故，都按時來到軍營。當他們看到阿史那都支被綁著時，都慌了。裴行儉對他們說：“各位首領，阿史那都支叛亂唐朝，已經被我擒獲。你們都是被迫歸附他的，陛下知道你們的苦衷，隻要你們重新歸順唐朝，以前的事一概不追究。”首領們聽了，都趕緊跪下，說：“我們願意歸順唐朝，聽從裴大人的命令！”
解決了阿史那都支，裴行儉立刻率軍前往怛羅斯城。此時契苾明已經率領軍隊把怛羅斯城包圍了，李遮匐得知阿史那都支被擒後，早就慌了，每天都派人去打探消息。當他看到裴行儉的軍隊到了城下時，知道自己無力抵抗，就打開城門，自己綁著出來投降了。裴行儉見他願意歸順，也沒有為難他，隻是把他關了起來，準備帶回長安交給唐高宗處置。
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就這樣，裴行儉平定了西突厥的叛亂，恢複了唐朝對昆陵、蒙池兩個都護府的管轄。消息傳到長安，唐高宗高興得不得了，當即下詔褒獎裴行儉，任命他為禮部尚書兼檢校右衛大將軍，封聞喜縣公，還賞賜了他良田千頃、奴婢三百人。
裴行儉回到長安後，日子過得相對平靜，他除了處理禮部的事務，還不忘培養人才。《舊唐書》說他“喜賓客，所薦皆名士”，這話一點不假——他交朋友不看出身，隻看人品和才能，隻要發現有本事的人，就會推薦給朝廷。
王方翼就是他推薦的第一個重要人才。王方翼是並州祁縣今山西祁縣）人，他的祖父是隋朝的尚書令王韶，父親早逝，他從小跟著母親生活，後來因為得罪了武則天的母親楊氏，被貶到西域的安定城今甘肅涇川）任參軍。裴行儉在西域時，曾路過安定城，見到王方翼正在組織百姓修城牆，城牆修得又高又結實，而且王方翼對百姓很和善，百姓們都願意跟著他乾活。裴行儉覺得王方翼是個可塑之才，就和他聊了起來，發現他不僅懂治理，還懂兵法，對西域的局勢也有獨到的見解。回到長安後，裴行儉就向唐高宗推薦王方翼，說：“王方翼有勇有謀，適合在西域任職，陛下可以任命他為安西都護府副都護。”唐高宗采納了裴行儉的建議，任命王方翼為安西都護府副都護。王方翼到任後，果然不負眾望——他加固了安西四鎮的城防，多次擊敗吐蕃和西突厥的入侵，還在西域推廣中原的農業技術，教百姓種小麥、養蠶繅絲，百姓們都很愛戴他，後來他還升任了安西都護，成為唐朝在西域的重要支柱。
程務挺是裴行儉推薦的另一個名將。程務挺原本是一名普通的士兵，出身寒微，但他作戰勇敢，每次打仗都衝在最前麵。裴行儉在征討阿史那都支時，程務挺就在他的軍中，一次戰鬥中，程務挺為了保護裴行儉，身上中了三箭，卻依然堅持作戰，最終擊退了敵人。裴行儉很感動，也很欣賞他的勇敢，就把他提拔為將領，還教他兵法謀略。程務挺進步很快，後來成為唐朝的名將，曾率軍平定突厥叛亂，為唐朝的邊疆穩定立下了赫赫戰功。
除了王方翼和程務挺，裴行儉還推薦過崔智辯、張虔勖等人。崔智辯在涼州任參軍時，處理邊民糾紛很有辦法，他總能公平公正地解決問題，讓雙方都滿意，但因為不會討好上司，一直得不到提拔。裴行儉路過涼州時，聽說了崔智辯的事，就親自考察他，讓他處理一件複雜的邊貿糾紛——有個中原商人與回紇商人因為貨物價格鬨得不可開交，還差點動手。崔智辯了解情況後，不僅算出了貨物的合理價格，還說服雙方簽訂了長期合作的協議，既解決了糾紛，又促進了邊貿。裴行儉覺得崔智辯很有能力，就推薦他任肅州刺史，後來崔智辯在肅州抵禦吐蕃入侵，立下了大功。
另外，裴行儉不管是在西域行軍，還是在朝中任職，隻要有空閒時間，就會練字。他的草書和隸書越來越有名，長安城裡的士人都以能收藏他的書法作品為榮。有一次，唐高宗在宮中舉辦宴會，邀請了不少大臣，席間高宗說：“裴卿，你的書法很好，不如就在這宮牆上寫一幅字，讓大家欣賞欣賞。”裴行儉沒有推辭，讓人拿來筆墨，在宮牆上寫了一幅草書《將進酒》——他的筆法剛勁有力，如龍蛇飛舞，在場的大臣都看呆了，高宗更是讚不絕口，說：“裴卿，你的字比虞世南、褚遂良也不差啊！”
後來，裴行儉還撰寫了《草字雜體》一書，這本書裡收錄了他的書法作品，還記錄了他的書法心得，比如“草書要注重氣韻，隸書要注重結構”“練字要先摹後臨，先慢後快”等。這本書出版後，很快就傳遍了長安，不少學書法的人都把它當作教材，甚至西域的一些部落首領，也托人買來這本書，學習中原的書法。
永淳元年682年），裴行儉六十四歲，這一年他的身體開始變差，經常咳嗽、氣喘，大夫說他是常年在西域奔波，染上了風寒，需要好好休養。可就在這時候，西域又傳來了壞消息：突厥貴族阿史那骨篤祿舉兵反叛，攻占了唐朝的雲州今山西大同），殺害了雲州刺史，還掠奪了大量人口和財物。
阿史那骨篤祿是東突厥的後裔，東突厥在貞觀四年630年）被唐朝平定後，其部眾大多歸附唐朝，但阿史那骨篤祿一直不甘心，他趁著唐朝忙於平定西突厥叛亂，暗中召集東突厥殘部，建立了後突厥汗國，這次叛亂就是他對唐朝發起的第一次大規模進攻。
消息傳到長安，唐高宗很著急，他知道裴行儉熟悉突厥事務，又有平定叛亂的經驗，就想讓裴行儉率軍征討。但他又擔心裴行儉的身體，猶豫了很久，才派人去裴行儉的府中探望。
裴行儉當時正躺在床上休養，看到宮裡的使者來了，知道肯定是有急事，就掙紮著坐起來，問：“使者大人，是不是西域又出事了？”使者把阿史那骨篤祿叛亂的事告訴了他，裴行儉聽了，立刻說：“請你回稟陛下，我願意率軍征討阿史那骨篤祿！”
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使者勸他：“裴大人，你的身體不好，還是好好休養吧，陛下會派其他人去的。”裴行儉搖頭：“不行，阿史那骨篤祿很狡猾，而且突厥人熟悉草原地形，若是派不熟悉突厥事務的人去，恐怕會吃敗仗。我雖然老了，但還能騎馬、能射箭，隻要能為朝廷平定叛亂，就算死在戰場上，我也心甘情願！”
使者把裴行儉的話告訴了唐高宗，高宗很感動，也很敬佩裴行儉的忠誠，當即任命他為金牙道行軍大總管，讓他率領十萬大軍征討阿史那骨篤祿。
裴行儉接到任命後，立刻開始準備出征——他讓人把自己的鎧甲找出來，試穿了一下，雖然有些吃力，但還是能穿上；他還召集了以前跟隨自己的將領，比如程務挺、崔智辯，和他們一起研究突厥的地形和阿史那骨篤祿的戰術；他甚至還親自去軍營視察，鼓勵士兵們：“突厥人雖然勇猛，但他們不懂章法，隻要我們團結一心，一定能打敗他們！”
可就在出征前幾天，裴行儉的病情突然加重——他咳嗽得越來越厲害，甚至咳出了血，連床都下不了。大夫來看過之後，搖著頭說：“裴大人，你的身體已經支撐不住了，不能再出征了，否則會有生命危險。”
裴行儉躺在病床上，看著窗外的天空，眼裡滿是遺憾。他對兒子裴光庭說：“光庭，我這輩子，從西州到長安，從護送波斯王子到平定西突厥叛亂，從來沒有辜負過朝廷。可這次，我恐怕不能再為朝廷效力了……我死後，你要記住，做人要忠誠，做事要儘心，不要給裴家丟臉。”裴光庭跪在床邊，哭著說：“父親，您一定會好起來的，您還要率軍征討突厥呢！”
永淳元年682年）四月，裴行儉在長安的家中去世，享年六十四歲。
唐高宗得知裴行儉去世的消息後，悲痛不已，下令停朝三日，追贈裴行儉為幽州都督，陪葬昭陵——昭陵是唐太宗李世民的陵墓，隻有立過大功的功臣才能葬在那裡，這是唐朝對功臣的最高榮譽。
裴行儉去世的消息傳到西域，西域的部落首領們都很傷心——藥羅葛·比栗派使者帶著回紇的特產來長安吊唁；尉遲伏闍雄下令於闐國的百姓戴孝三日；安西都護府的士兵們自發地在軍營裡擺了靈位，祭拜裴行儉。
長安的士人也很懷念裴行儉——有人把他的書法作品掛在牆上，日夜欣賞；有人重印了《草字雜體》，讓更多人學習他的書法；還有人寫了詩紀念他，其中有一句是“瀚海風沙今猶在，不見當年裴公行”，道儘了人們的思念。
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