可是，這一大好形勢，卻因為鄭成功率軍攻打南京城的失利，而很快急轉直下。
正當張煌言收複徽州時，聽到鄭成功在南京城下兵敗之事，於是“還蕪湖收兵，冀聯合瓜洲、鎮江義）軍為守計”，期待有利時機，再作他圖。
不久，張煌言又得到鄭成功軍已放棄瓜洲、鎮江等地，而退回海上的消息，致使張煌言所率義軍處於進退維穀、腹背受敵的危險處境，很快遭致潰敗。
就在這個時候，清朝兩江總督郎廷佐一方麵調遣水軍切斷張煌言義軍東退的水路，另一方麵又寫信向張煌言勸降。
張煌言對招降書“拒不應”，同時，為擺脫困境，又率“餘兵道繁昌，謀入鄱陽湖”，向江西發展。
當義軍船隊進抵銅陵時，卻與湖廣來援的大批清軍水師遭遇，與之激戰而敗退。最後，張煌言“撫殘兵僅數百，退次無為，焚舟登陸”。
然而張煌言又從陸路自桐城，取道霍山、英山，到達東溪嶺時，卻又運氣不好地遭遇清軍騎兵追來，追隨張煌言的人都被衝散殆儘。
張煌言好不容易才突圍而出，隻能喬裝打扮夜裡出行，至高滸埠，有父老鄉親認識他，將他藏於家數日，然後引導張煌言使出間道，渡江走建德、祁門等山間荒僻之路。
此時張煌言身染瘧疾發作，幾乎不能行走，但他仍不顧病痛，奮力疾行。
到達休寧後，張煌言得到船來到嚴州。登岸後，又複行山路，途經浙江的東陽、義烏“至天台達海”。
曆儘千難萬險，兵敗後繞道潛行二千餘裡，九死一生，終於回到了浙江沿海地區。此後，張煌言收集舊部，準備東山再起。
鄭成功得到張煌言生還的消息後，也將自己的部分兵力撥歸他統轄，致使義軍稍有壯大。張煌言將義軍屯駐長亭鄉，築塘捍潮，辟田以贍軍需軍餉。
與此同時，張煌言又派遣使者向桂王稟告自己兵敗的消息。桂王得悉後，在敕書中表示安撫慰問的同時，又給他“加兵部尚書”的職銜。
順治十八年，也即永曆十五年，公元1661年，清朝為了肅清東南沿海地區的抗清勢力，頒布了“遷海令”，“廷議徙海上居民”，以斷絕對義軍的糧餉“接濟”。
義軍“無所得餉”，隻得“開屯南田自給”。當鄭成功率軍東征，從荷蘭殖民者手中收複台灣時，張煌言不理解此舉的重大戰略意義與價值，曾寫信給鄭成功，“移書阻之”。
不久，清軍直下雲南，終使南明永曆政權覆亡。逢此危急之際，張煌言“遣其客羅綸入台灣”，催促鄭成功出兵閩南，一方麵支持東南沿海人民反對“遷海令”的鬥爭，另一方麵也可牽製清軍，以解永曆政權之危，但鄭成功“以台灣方定，不能行”為由，加以拒絕。
於是，張煌言隻得又遣使者到湖北的鄖陽山中，去說服“十三家兵”出戰，“十三家兵”原為李自成起義軍的餘部，由郝永忠、劉體純等部將率領，他們以夔東茅麓山為根據地，堅持抗清鬥爭。
張煌言要“十三家兵”出征，讓他們擾亂湖廣清軍，牽製敵人，來緩解雲南危機，挽救永曆政權即將覆亡的軍事危局，但“十三家兵”終因兵力“衰疲”，加之勢單力薄，而未能出戰。
到了康熙元年，也是永曆十六年，公元1662年，張煌言又將義軍移駐沙堤。在這時，鄭成功收複台灣後，建立鄭氏政權。而魯王則身居金門，故鄭成功對其衣食供奉“禮數日薄”。
張煌言雖對魯王仍忠心不貳，且“歲時供億”不絕，但又“慮成功疑”，故“十年不敢入謁”魯王。待到張煌言“及聞桂王敗亡”後，便“上啟魯王，將奉以號召”。但沒有得到鄭成功的支持。
五月，鄭成功突然病逝於台灣，致使抗清鬥爭形勢更為嚴峻。張煌言則轉戰於寧海臨門村一帶。
這個時候，清廷浙江總督趙廷臣趁張煌言義軍處境艱難之際，再次寫信招降，張煌言不為所動，並回信拒絕。
十一月，魯王薨於金門。於是，張煌言隻得轉戰於寧海縣臨門村一帶。還師臨門，更使張煌言感慨萬千。
於是，清廷浙江總督趙廷臣又堅持不懈，乘張煌言義軍處境艱難之際，再次寫信招降，張煌言不為所動，並回信拒絕。
義軍此時雖多次奮戰，然孤懸海上，被迫孤軍作戰，日漸勢單力薄。
為此有人提議將義軍隊伍拉上雞籠島駐紮，張煌言認為此議不可行，雞籠小島，四麵環海，易攻難守，若遭致清軍突襲有全軍覆沒的危險。
時間一點點過去，反清複明的奇跡一直沒有發生，終於在康熙三年六月，張煌言見複明無望，在南田的懸嶴島解散義軍，隱居海島不出。
然而，七月十七日，清軍通過叛徒找到張煌言隱居地，夜半渡島，張煌言同部屬羅子木、侍僮楊冠玉等人被抓。
九月七日，張煌言被清軍殺害於杭州弼教坊。當他赴刑場時，大義凜然，麵無懼色，抬頭舉目望見吳山，歎息說：“大好江山，可惜淪於腥膻！”就義前，賦《絕命詩》一首。
而且臨刑時，他拒絕跪而受戮，“坐而受刃”，時年僅四十五歲。監斬官見楊冠玉年幼，有心為他開脫。
楊冠玉卻斷然拒絕道：“張公為國，死於忠；我願為張公，死於義。要殺便殺，不必多言。”言罷跪在張煌言麵前引頸受刑。
張煌言死後由鄞縣萬斯大等人與和尚超直收屍，並由張煌言外甥朱湘玉到總督衙門買回首級殯斂，並遵照他在《入武林》詩品所表示的願望，把他葬於杭州南屏山北麓荔枝峰下，成為與嶽飛、於謙一同埋葬在杭州的第三位英雄，後人稱之為“西湖三傑”。
然後生前的友人葉振名登越王嶺遙祭忠魂，撰祭文將張煌言與羅綸二人並稱為“張司馬二客”。清國史館為其立傳，《明史》有傳。
乾隆四十一年清高宗命錄前朝“殉節諸臣”，並加以褒諡和祭祀。張煌言被收入《欽定勝朝殉節諸臣錄》。清廷對張煌言加諡“忠烈”，且將其牌位入“祀忠義祠”，得享定期供祭。
然而死後殊榮，對於張煌言來說，不如畢生所願能實現！
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